Fundado o Rio de Janeiro, ficou Anchieta como reitor do Collegio ahi estabelecido, desde 1569—1578.
Visitando Toloza, provincial, o collegio de S. Vicente, resolveu mandar Anchieta para Bahia, como reitor do collegio alli estabelecido.
Nesse mesmo anno, ante a Communidade, foi lida por Toloza, a Patente de Provincial dos Jesuitas, em que, em Roma, se reconhecia os serviços prestados por Anchieta á Companhia de Jesus.
Como Provincial, visitou Anchieta as diversas Capitanias, sendo a de S. Vicente em 1583.
Concluidas as visitas ás Capitanias do Sul, voltou á Bahia, e achando-se gravemente enfermo, deixou Anchieta o provincialado em 1585, succedendo-lhe o Padre Marçal Beliarte.
Em 1586 veio para o Rio de Janeiro, cuja collegiada, com as das capitanias de S. Vicente e do Espirito Sancto eram governadas pelo Padre Fernão Cardin.
Em 1587, tendo melhorado, passou Anchieta para o Espirito Sancto, residindo em Rerigtyba, onde juntamente com o Padre Diogo Fernandes, doutrinava os indios com os quaes, dizia elle, melhor se dava que com os portuguezes.
Reuniu-se em 1591 ou principios de 1592, á Congregação Provincial para enviar-se procurador a Roma, e é de notar que achando-se presente Anchieta, recahisse, entretanto, a escolha no Padre Luiz da Fonseca.
Em 1593, o provincial Marçal Beliarte, escreveu a Anchieta pedindo-lhe que por serviço a Deus e a bem da Companhia tomasse o governo da casa e residencia do Espirito Sancto, como seu superior.
Dá. Anchieta fim ao seu superiorado em 1595, mas já gravemente enfermo. Volta a Rerigtyba, porém, como melhorasse, toma de novo por cinco ou seis mezes o superiorado, até que o substituisse Padre Pedro Soares. Regressando a Rerigtyba, ahi aggravaram-se os seus incommodos, vindo a fallecer a 9 de junho de 1597, com a edade de 64 annos.
O seu enterro foi muitissimo concorrido, sendo conduzido o corpo para Espirito Sancto, sepultado na Egreja de S. Thiago, ficando o seu tumulo junto á sepultura do Padre Gregorio Serrão,